近日，中國科學院半導體研究所半導體超晶格國家重點實驗室報道了二維半導體WS2中暗激子與布里淵區邊界聲學聲子之間量子干涉導致的法諾（Fano）共振行為（圖1a、b），并揭示了對稱性在其中的重要作用。相關研究成果以《少數層WS2中暗激子與邊界聲學聲子的量子干涉》（Quantum interference between dark-excitons and zone-edged acoustic phonons in few-layer WS2）為題，在線發表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。 

 

由于庫倫屏蔽作用減弱，激子效應在二維層狀半導體中變得更加顯著。偶極躍遷允許的亮激子可通過光致發光直接進行觀測，而暗激子因偶極躍遷禁介卻難以被直接觀測。暗激子的復合往往需要其他元激發如聲子等的協助，因而共振拉曼散射是比較理想的研究暗激子的實驗手段。二維半導體過渡金屬硫族化物如MoS2、WS2等具有豐富的能谷結構，在布里淵區的不同位置同時具有Γ、K、Q等能谷且能量接近，并可以發生強的光-物質相互作用，是探究暗激子與聲子相互作用的優異平臺。   

 

研究通過不同數值孔徑下的光致發光（PL）譜確認了少數層WS2中亮態A激子與自旋禁戒的暗態A激子的存在（圖1c、d）。對于多層WS2，其導帶底位于Q谷，價帶頂位于K谷，而Q-K之間躍遷的動量正好可由布里淵邊界M點聲子的波矢來補償（圖1b、e）。因此，布里淵區邊界M點的一階聲子有可能通過拉曼光譜直接進行測量，在這個過程中預期觀察到由導帶Q谷的電子和價帶K谷的空穴形成的暗激子參與的共振散射過程。   

 

研究團隊選擇了與暗態A激子能量共振的激發光，進行了低溫拉曼光譜的測量。如先前預期，研究在共振激發下可以觀測到布里淵區邊界M點的一階聲學聲子的拉曼模式【TA（M）， ZA（M）和LA（M）】，并發現這些拉曼模式表現為不對稱的Fano線型，且與平面內剪切聲子的Fano線型呈現出鏡像分布的現象（圖2a、c）。特別是在雙層WS2中，暗激子-聲子的強耦合導致ZA（M）聲學模式表現為Fano凹陷（對應相消干涉行為）而非Fano峰（對應相漲干涉行為）。一般而言，Fano共振來源于連續態和分立態之間的量子干涉。通過理論分析和系列實驗佐證，研究確定了連續態來源于K谷空穴和Q谷電子所形成的暗激子態，而分立態來源于M點聲子。由于暗激子的長壽命以及二維激子低的態密度，在較弱光激發下暗激子態會形成準連續態。進一步，研究通過改變激發光波長（改變激子的馳豫通道以及參與聲子的模式從而破壞共振條件）和變溫拉曼光譜（改變激子能量從而破壞共振條件）對上述研究進行驗證。最后，研究從對稱性的角度分析了平面內剪切模聲子、邊界聲學聲子和暗激子耦合的物理機制，揭示了聲子振動方向以及激子對稱性對激子-聲子耦合的重要影響。   

 

研究工作得到國家重點研發計劃、中科院創新交叉團隊、國家自然科學基金等的支持。廈門大學、新加坡南洋理工大學、法國圖盧茲大學等的科研人員參與研究。 

 

圖1.Fano共振示意圖，暗激子躍遷示意圖，亮激子暗激子的實驗觀測以及布里淵區QK與ΓM波矢匹配示意圖。