近年來，二維層狀半導體由于其無懸掛鍵表面、原子級薄的結構、豐富的激子類型和能谷特性以及強空間限制等優異的化學和物理特性，已成為發展片上激光源和放大器非常有前途的增益材料。利用二維層狀半導體作為增益材料的激光源，具有超小體積、低閾值和易于發射的優點。然而，這些激光源制備工藝較為復雜且工作波段主要在紅光區域，極大限制了其商業應用。層狀半導體InSe，當其厚度大于6 nm時轉變為直接帶隙半導體，可以同時用作增益介質和光學腔，并且不需要外部光學腔，可以進一步與自上而下的光刻工藝兼容。因此InSe用于發展相干光子源具有獨特的吸引力。此外，InSe展現出超塑性變形能力，通過施加外部壓力來改變InSe的晶格結構、原子間距和層間距離，可以進一步調控InSe的電子帶隙，有望發展超寬譜多色光源。

 

基于以上研究背景，北京大學材料科學與工程學院張青課題組研究了InSe室溫近紅外激射行為，揭示了激子-激子散射誘導的增益機制，探究了靜水壓調控近紅外區熒光激射性質。相關研究成果發表在ACS Nano.2022, 16, 1477-1485，題為“Room-temperatureNear-infrared Excitonic Lasing from Mechanically Exfoliated InSe Microflake”，和Nano Letters.2022, 22, 3840-3847，題為“Engineering Near-Infrared Light Emission in Mechanically Exfoliated InSe Platelets through Hydrostatic Pressure for Multicolor Microlasing”，第一單位均為北京大學材料科學與工程學院。

 

（a）機械剝離InSe薄片的激射光譜。插圖分別為InSe薄片光學圖像和激子-激子散射示意圖；（b）InSe納米片發光的焦平面成像（強度歸一化），白色虛線對應強度曲線顯示面外激子發光占比達97%。

 

利用機械剝離的InSe微米薄片，張青課題組首先展示了室溫近紅外微納激光，其凈光學增益達到1029 cm 1（ACS Nano.2022, 16, 1477-1485）。基于溫度、功率依賴熒光光譜，發現激子-激子散射是InSe微納激光的增益來源。此外，他們結合激光直寫技術加工出InSe微盤腔，激光閾值下降超過60%。以上結果為未來開發低功耗的片上近紅外激光源提供了新的思路。該工作第一作者為材料科學與工程學院2021級普博生李淳。該工作還得到了北京大學高宇南研究員、武漢大學曹強研究員、中科院半導體所魏鐘鳴研究員和張俊研究員的幫助。

 

（a）靜水壓調控機械剝離二維InSe薄片發光示意圖;（b）PL光譜隨壓力變化的2D彩色圖像。

 

進一步，張青課題組與中科院半導體所魏鐘鳴研究員和西南大學汪敏副教授課題組合作，利用金剛石對頂砧對InSe自發輻射和熒光激射實現了寬譜靜水壓調控，兩者的調控范圍可達185nm和111nm（Nano Letters.2022. 22, 3840-3847）。基于第一性原理計算，揭示了InSe的壓致波長藍移主要來自于面內In-Se鍵的壓縮。此外，InSe在靜水壓作用下的自發輻射強度演變可分為三個階段：（1）小于1.3 GPa時，熒光強度由于壓力誘導晶格畸變而降低；（2）1.3-4.7GPa時，激子結合能增加，熒光強度逐漸恢復；（3）大于4.7 GPa時，由于直接-間接帶隙轉變，熒光強度下降直至淬滅。該工作為近紅外波長可調光學和光電器件提供了新的思路。第一作者為材料科學與工程學院2018級普博生趙麗云和2019級直博生梁印。此工作還得到了中科院半導體所張俊研究員和國家納米科學中心劉新風研究員的幫助。

 

此系列工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃、北京市自然科學基金等項目的經費支持。

來源：北京大學，激光行業觀察