銻基硫族化合物Sb2(S,Se)3具有穩定性良好、不含稀有及劇毒元素、光電性質優異等特點，是一類理想的新型低成本光伏材料。由于該類材料獨特的準一維結構和高消光系數，使其在柔性光伏、光伏建筑物一體化(Building-Integrated Photovoltaics, BIPV)、超輕、便攜電源等應用領域中具有獨特的優勢。作為一種新型光伏材料，對其基本性質的理解是提升器件性能的基礎。
近日，中國科學技術大學化學與材料科學學院陳濤教授課題組在硒硫化銻點缺陷性質研究中取得進展。該團隊通過深能級瞬態譜技術探測溫度驅動的硒硫化銻點缺陷特性，再結合退火過程中材料組分變化，揭示其點缺陷的形成和演化機制。研究發現：初始水熱沉積導致高形成能點缺陷的形成，這是在水熱條件下驅動離子隨機沉積的結果；后退火及薄膜的結晶過程導致硫和硒陰離子的損失并產生空位缺陷（VS(e)）；由于陽離子/陰離子反位缺陷形成能較低，銻離子遷移并填充陰離子空位，最終形成SbS(e)反位缺陷（如下圖）。該缺陷演化機制為設計薄膜制備方法以抑制深能級點缺陷的形成提供了關鍵參考依據。相關成果以“Thermal-Driven Point Defect Transformation in Antimony Selenosulfide Photovoltaic Materials”為題發表于Advanced Materials。
陳濤教授課題組近年來致力于銻基光伏材料與器件方面的研發工作，2020年率先實現該類太陽能電池10%瓶頸效率突破(Nature Energy, 2020, 5, 587)，證實了該材料的開發價值。作為一種新型光伏材料，在深能級點缺陷性質研究方面，該團隊相繼發現一系列有意義的現象。發現富S的硫化銻中存在的VSb和SSb缺陷與富Sb的硫化銻薄膜中存在的VS和SbS缺陷相比，后者捕獲截面大、缺陷密度高，陷阱能級更接近費米能級，會加劇載流子復合，從而揭示了富S的硫化銻光電性能優異的原因（Nature Communication, 2021, 12 3260）。在硒硫化銻中，適當的增加硒/硫比可以抑制缺陷的產生（Advanced Materials 2021, 33, 2006689），以及率先在實驗中觀測到硒化銻中兩性缺陷的存在（Advanced Science 2022, 9, 2105268）。這些研究結果拓展了對半導體材料深能級點缺陷的認識。
中國科學技術大學化學與材料科學學院化學與材料科學學院陳濤教授為該論文的通訊作者。合肥微尺度物質科學國家研究中心研究生車波和化學與材料科學學院博士生蔡志遠為該論文第一作者。本研究得到國家自然科學基金委、國家重點研發計劃、合肥綜合性國家科學中心能源研究院和合肥市大科學中心協同創新培育基金的資助。
相關論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202208564
（來源：中國科學技術大學化學與材料科學學院）
